张跃院士/康卓超级综述,单原子工程又一篇Chem. Rev.!
发布时间:2021-11-25 单原子催化以其优越的催化性能、超高的原子利用率和明确的结构,被认为是多相催化发展史上的一个关键里程碑。除了单原子突起之外,还逐步开发了另外两种单原子取代和单原子空位以及协同单原子基序组装的基序,以丰富单原子家族。另一方面,除了传统的碳材料基材外,各种二维过渡金属二硫属化物(TMD)由于其不同的元素组成、可变的晶体结构、灵活的电子结构、以及对许多催化反应的内在活性。与此同时,对合成和表征技术提出了更高的要求,相关的技术瓶颈也不断被攻克。此外,这一新兴的单原子催化剂(SAC)系统引发了一系列的科学问题,包括其多变的单原子- 2d衬底相互作用,各种原子组装的模糊协同效应,以及动态的结构-性能相关性,所有这些都需要进一步澄清和全面总结。
有鉴于此,北京科技大学张跃院士和康卓等人,对二维TMD催化单原子工程的发展历程、合成方法、表征技术、催化应用以及动态结构-性能关系进行了综述和讨论。原位表征技术可以实时检测SAC重构和反应路径演化中的重要作用,从而揭示了寿命动态结构-性能的相关性,为整个催化领域,特别是SAC的研究奠定了坚实的理论基础。
回溯过去几年,可以看到 2D-TMD 负载的 SACs 经历了蓬勃发展的阶段,伴随着多功能的结构和功能特征促进了各种各样的催化反应,在此基础上形成了新的催化机制一直被不断破解,从而使这个强大的 SAC 系统在多相催化的发展史上具有独特的地位。从另一个角度来看, 2D-TMD 负载的 SACs 的兴起也反映了相关合成方法和表征技术的升级过程。
对 2D-TMD 负载的SACs的发展历程、合成策略、表征技术、催化应用和机理揭示进行了全面综述:(a) 在合成策略方面,对其所遵循的方法、优缺点进行了合理的讨论和比较。(b) 总结了一系列先进的表征技术。(c)基于这些技术进步,总结了2D-TMD 负载的系列SACs特别是HER领域的机理问题。
Xin Wang et al. Single-Atom Engineering to Ignite 2D Transition Metal Dichalcogenide Based Catalysis: Fundamentals, Progress, and Beyond. Chem. Rev., 2021.
DOI: 10.1021/acs.chemrev.1c00505
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.1c00505