高探测度和稳定的光电探测器（PDs）一直是无线光通信领域的关注焦点，其中钙钛矿材料因其优异的光电性能成为极具前景的候选材料。其中，钙钛矿量子点不但保持了块体钙钛矿的卓越性能，还因量子限制效应、超越Shockley-Queisser（SQ）效率极限等优点表现出增强的光吸收性能，成为光电探测领域的研究热点。但是在钙钛矿量子点中，由于缺陷的形成能较低，在晶体结构中容易产生卤化物阴离子和阳离子缺陷，这些缺陷被认为会对器件稳定性和暗电流产生负面影响。此外，钙钛矿与空穴传输层（HTL）之间的能级不匹配会导致不良的载流子重组，从而难以实现高稳定和高探测度的光电探测器。

       本章发展了三氟乙酸钾（KTFA）的表面调控策略，提升CsPbBr₂I量子点的光吸收能力和晶体质量。阐明了KTFA的表面调控策略对缺陷化学的改善作用，有效抑制非辐射复合，钝化铅空位，显著降低钙钛矿的缺陷态密度。揭示了该策略对缓解能带失配的有效贡献，证实了该策略增大了内建电势，为载流子传输提供了更大的内在驱动力，有效改善能带对齐，提升空穴传输能力。

       构建了自驱动高探测度光电探测器，实现了对暗电流的抑制作用，将光电探测器的探测度提升至1.12×10¹³ Jones，还实现了0.375A/W的响应度和3.8 ms的响应速度；将光电探测器的适用温域拓宽至-18 ℃-80 ℃，有效提高器件的再现性与稳定性。

图1：不同浓度KTFA调控前后钙钛矿的光学性质和缺陷态分析（a）UV-vis光谱;（b）PL光谱;（c）TRPL光谱；（d）黑暗状态以及不同光照强度下薄膜的表面电势；（e）表面电势随光强变化;（f）钙钛矿表面的能带示意图;（g）缺陷态密度

图2：光电探测器的能级排列：（a）接触前；（b）接触后；（c）光照条件下；（d）光电探测器的莫特-肖特基曲线；（e）UPS能谱图；（f）能级排列示意图

图3：光电探测器的光响应性能：（a）柔性光电探测器示意图；（b）不同浓度KTFA调控前后器件在黑暗状态下的I-V曲线；（c）不同浓度KTFA调控前后器件在光照条件下的I-V曲线；5%KCQDs光电探测器的光响应性能：（d）不同入射光强下的I-V图谱;（e）响应度和探测度随电压变化;（f）在0 V、0.5 V、1 V偏压下的开关比;（g）光电流和入射光强度的线性关系;（h）循环曲线;（i）上升时间和下降时间

论文信息：

Defect Passivation and Energy Level Modulation of CsPbBr₂I QDs for High-Detectivity and Stable Photodetectors

Jiayi Sun, Xuan Zhao, Haonan Si, Fangfang Gao, Bin Zhao, Tian Ouyang, Qi Li, Qingliang Liao,* and Yue Zhang*

Advanced Optical Materials

DOI: 10.1002/adom.202202877